Использование интерференционных явлений на доплеровски уширенных квантовых переходах для резонансного увеличения сечений оптических процессов

А. С. Баев

Возможности манипулирования оптическими свойствами вещества за счет квантовой когерентности привлекают в последние годы все более возрастающее внимание [1-3]. Среди них усиление без инверсии населенностей и индуцированная прозрачность, увеличение дисперсии и нелинейно-оптического сечения, заселение высоко возбужденных состояний. Типичной моделью является атомная система, состоящая из ансамбля трехуровневых или четырехуровневых атомов. Неоднородное доплеровское уширение атомных и молекулярных переходов в газовых средах при характерных условиях экспериментов уменьшает число атомов, когерентно возбуждаемых лазерными полями. Широко используемый метод уменьшения доплеровского уширения при двухфотонном возбуждении в поле стоячей волны ограничен каскадными конфигурациями переходов. Для такого типа уменьшения неоднородного уширения резонансной формы линии характерна большая отстройка от промежуточного резонанса, которая уменьшает сечение процесса. Возможности манипулирования скоростным интервалом когерентно возбуждаемых атомов также вызывает большой интерес в контексте вышеупомянутых оптических эффектов в среде с доплеровским уширением.

В нашей работе предложены новые схемы для устранениядоплеровского уширения и захвата когерентно связанных атомов из широкого интервала скоростей, которая может быть использована и в случае малых выходов из промежуточного резонанса, то есть, по существу, для полей с разными частотами. Тот факт, что устранение доплеровского уширения происходит в области квази-резонанса с промежуточным уровнем, существенно увеличивает эффективность нелинейно-оптических процессов и приводит к возможности наблюдения подобных эффектов при умеренных интенсивностях возбуждающих полей. Предложенная методика не связана с изменением населенностей атомных уровней и позволяет наблюдать эффекты атомной когерентности свободной от доплеровского уширения, не затемненные насыщением. Показано также, что использование двух сильных возбуждающих полей E₂ и E₃ (Рис.1.), дает дополнительную возможность компенсировать доплеровское уширение контура поглощения слабого пробного поля E₁ [4,5].

Рассмотрим возможности создания и манипулирования резонансами, свободными от доплеровского уширения с помощью двух сильных полей E₂ и E₃ для каскадной конфигурации энергетических уровней (Рис.1.). Предполагая поле E₁ настолько слабым, что можно пренебречь изменением населенностей атомных уровней, получаем из системы уравнений для матрицы плотности формулу для вероятности поглощения фотонов с частотой
в единицу времени в следующем виде:
.

Модифицированный сильными полями двухфотонный резонанс имеет следующий вид:
.

Предполагая, что отстройки полей от соответствующих однофотонных резонансов намного больше доплеровских ширин переходов, получаем разложение двухфотонного резонанса в ряд по малому параметру:
.

Полученное выражения показывает, что даже если при выключенном поле E₃ условия компенсации доплеровского уширения перехода 0-2 не выполнены, присутствие этого дополнительного сильного возбуждающего поля позволяет получить свободный от доплеровского уширения резонанс в поглощении пробного поля, для различных соотношений между волновыми векторами излучений. Различные конфигурации с рассеянием могут быть получены с помощью замены соответствующих
во всех вышеописанных равенствах.

Для численного анализа предложенного метода были рассмотрены две модели связанных переходов с длинами волн, соответствующими резонансным переходам атомов лития и цезия. Сначала рассмотрим ситуацию, когда поле E₃ выключено и волныE₁ и E₂ распространяются в противоположных направлениях. Минимальная возможная полуширина двухфотонного резонанса в слабой стоячей волне
- 5.5 MHz. Приближаясь к резонансу с промежуточным уровнем, мы можем увеличитьсечение поглощения на много порядков величины. В то же время, из-за разницы частот излучений, резонанс уширяется. При
6.68 ГГц сечение поглощения увеличивается примерно на пять порядков величины по сравнению с ситуацией, когда
. При этом условие компенсации доплеровского уширения выполняется при G₂=2.32 ГГц. Полуширина субдоплеровского "квази-двухфотонного" резонанса в этом случае уменьшается до 9 МГц (кривая a). При G₂=1.16 ГГц, что меньше оптимальной величины (кривая b), пик резонанса сдвинут и уширен (полуширина порядка 80 МГц). Тем не менее, возможно устранить остаточное уширение, сформировав бездоплеровский резонанс и увеличить сечение поглощения с помощью третьего сильного поля E₃, которое распространяется навстречу полю E₂ (кривая c). Полуширина пика c порядка 8 МГц. Этот пример показывает, что если требуемая интенсивность сильного поля недостижима, доплеровское уширение все же может быть скомпенсировано с помощью дополнительного сильного поля.

Рассмотрим случай двухфотонной спектроскопии с двумя распространяющимися навстречу слабыми полями с неравными частотами (для того, чтобы приблизится к резонансу с промежуточным уровнем). В этом случае полуширина резонанса не может быть уже, чем <Здесь eq9.gif>. Однако, субдоплеровский резонанс с шириной близкой к пределу, соответствующему двухфотонному резонансу в слабых полях при |k₁|=|k₂|, может быть достигнут с помощью дополнительного сильного поля E₃, распространяющегося навстречу E₂.

Рассмотрим пример конфигурации уровней с рассеянием (Рис.1.a, прерывистая линия). Для антипараллельных волн E₁ и E₂, и параллельных E₁ и E₃ результаты численного моделирования даны на рисунке 4.

Рассмотрим теперь возможности использования индуцированной компенсации доплеровского уширения двухквантовых переходов в резонансном четырехволновом смешении [6]. Экспериментальное и теоретическое исследование процессов резонансного четырехволнового когерентного взаимодействия электромагнитных полей на квантовых переходах вызывает значительный интерес. Это объясняется благоприятными возможностями изучения квантовых интерференционных явлений, которые, в свою очередь, лежат в основе манипулирования нелинейно - оптическими свойствами атомно - молекулярных систем и резонансного преобразования лазерных излучений. Экспериментально были продемонстрированы возможности достижения с помощью четырехфотонных параметрических взаимодействий таких практически важных результатов как преобразование слабых инфракрасных (ИК) излучений в ближний ультрафиолетовый (УФ) диапазон в парах натрия, преобразование ИК изображений в парах цезия в видимый диапазон, эффективное обращение волнового фронта излучений, преобразование широких полос ИК спектра в видимый диапазон. Четырехволновое смешение частот является распространенным методом для генерации когерентного вакуумно-ультрафиолетового (ВУФ) излучения. Высокие эффективности преобразования достигнуты для импульсных установок. Однако к настоящему времени лишь в отдельных работах сообщается об экспериментах по генерации ВУФ излучения в схемах четырехволнового смешения с использованием непрерывных лазеров. В связи с относительно невысокой мощностью таких лазеров крайне важным становится резонансное увеличение нелинейных восприимчивостей. Хотя метод генерации суммарной частоты позволяет получать более коротковолновое излучение, привлекает внимание и четырехволновое смешение с вычитанием частот из-за менее жестких требований к выполнению условий фазового согласования и более высоких эффективностей преобразования при неоднородном уширении, характерном для газообразных нелинейных сред. Схемы рамановского типа, также называемые двойными лямбда-схемами, вызывают в последнее время огромный интерес в связи с проблемой создания безынверсного лазера.

Нашей целью было показать, что с помощью дополнительных сильных полей и атомной когерентности можно сформировать новые резонансы в нелинейной восприимчивости, свободные от доплеровского уширения. При этом, несмотря на одновременное увеличение поглощения исходных излучений, достигается значительный рост квантовой эффективности преобразования. Рассмотрим схему взаимодействия, представленную на рисунке 5.
Волна E₃(t,r), взаимодействующая с переходом 2-3, состоит из двух компонент E₃⁺(t,r) E₃^-(t,r) с противоположными направлениями распространения, которые могут иметь как одинаковые, так и равные частоты. Волновой вектор компоненты E₃⁺ параллелен волновым векторам k₁ и k₂, а компоненты E₃^- - антипараллелен. Предполагается, что заселен только нижний уровень, а поле излучения на переходе 0-1 является столь слабым, что можно пренебречь изменением его населенности. Компонента E₃⁺ также является слабой, а компонента E₃^- и поле E₂, взаимодействующее с переходом 1-2, могут быть произвольной интенсивности. Из уравнений для матрицы плотности вытекает, что наведенная атомная когерентность на запрещенном переходе 0-2 является источником новых компонент в поляризациях, отвечающих за поглощение и генерацию излучений. Выражения для восприимчивостей, изменяемых сильными полями E₂ и E₃^-, могут быть представлены в следующем виде:

.

С увеличением интенсивности взаимодействующих излучений нелинейная поляризация сначала растет, а затем испытывает насыщение. Чем выше интенсивность, тем при больших расстройках резонансов и при больших значения поляризации достигается насыщение. Для лазеров непрерывного действия характерны интенсивности, которым соответствуют резонансные или квазирезонансные оптимальные условия. При этом в газообразных средах, обладающих наиболее резкими и сильными резонансами по сравнению с конденсированными средами, из-за доплеровских эффектов лишь небольшая часть атомов оказывается в одном из резонансов. С помощью разложения в ряд по малому параметру сомножитель в знаменателе нелинейной восприимчивости, описывающий модифицированный двухфотонный резонанс, можно представить в следующем виде:
.

Из этого выражения следуют условия устранения зависимости от скорости и, следовательно, компенсации доплеровского уширения индуцированного резонанса.

Подчеркнем, что все рассматриваемые здесь и в дальнейшем эффекты никак не связаны с движением заселенностей, а являются следствием возникновения когерентных суперпозиций квантовых состояний, обусловленных модуляцией волновых функций в сильных полях. Это находит отражение в возникновении бегущих волн когерентности (описываемых недиагональными элементами матрицы плотности) на запрещенных переходах и в модификации их спектральных зависимостей.

В отличие от рассмотренных выше процессов поглощения, где относительные направления распространения взаимодействующих волн могут быть любыми, процессы смешения частот требуют волнового синхронизма. Это диктует лишь параллельные направления распространения параметрически взаимодействующих волн. Сильная встречная волна E₃^- непосредственно не участвует в процессе преобразования фотонов. Она лишь возмущает квантовую систему. Эффект можно интерпретировать и как вклад резонансных процессов более высокого порядка, в которых число испускаемых и поглощаемых встречных фотонов одинаково, так что это не приводит к нарушению сохранения импульса для преобразуемых фотонов. С помощью встречной волны можно манипулировать резонансами системы и степенью их неоднородного уширения и таким образом улучшать преобразование излучений при правильном выборе их интенсивности и частоты.

В отличии от каскадных схем, для переходов типа комбинационного рассеянияk₁ всегда больше k₂. При этом индуцированное устранение доплеровского уширения квазидвухфотонного перехода за счет сильного поля E₂ невозможно. Предлагаемый метод, основанный на использовании дополнительной встречной волны E₃^-, позволяет преодолеть это ограничение.

Полуширина резонанса на врезке составляет приблизительно 80 МГц, что соответствует доплеровской ширине невозмущенного рамановского перехода, резонанса a - 7.8 МГц, b - 8.4 МГц. При приближении к промежуточному резонансу требуемые интенсивности полей уменьшаются, однако относительный вклад членов, исключенных из рассмотрения, пропорциональный второму порядку по
, растет. Это приводит к сужению когерентно захватываемого скоростного интервала.

На рисунке 7 представлена зависимость квантовой эффективности преобразования от оптической толщины среды при отстройке пробного поля, соответствующей пику нелинейной восприимчивости в условиях фазового согласования и компенсации доплеровского уширения
.

Несмотря на увеличение поглощения поля E₁, предложенный метод приводит к существенному увеличению интенсивности генерируемого излучения на частоте
.

1. S.E.Harris, Zhen-Fei Luo, Phys. Rev. A 52, 2, 928-931(1995).
2. M.D.Lukin et al., Phys. Rev. Lett. 81, 2675(1998).
3. G.Vemuri, G.S.Agarwal and B.D.N.Rao, Phys. Rev. A 53, 2842(1996).
4. А.С.Баев и А.К.Попов, Письма в ЖЭТФ 67, 12, 964(1998).
5. A.S.Baev, A.K.Popov, S.A.Myslivets and V.M.Shalaev, Proc. SPIE, 3736, 279-286(1999).
6. А.К.Попов и А.С.Баев, Письма в ЖЭТФ 69, 2, 98(1999).
7. S.Babin, U.Hinze, E.Tiemann, B.Wellegehausen, Opt. Lett. 21, 1186(1996).